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【2h】

Substrate-water exchange in photosystem II is arrested before dioxygen formation

机译：光系统II中的底物-水交换在形成双氧之前被阻止

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Light-driven oxidation of water into dioxygen, catalysed by the oxygen-evolving complex (OEC) in photosystem II, is essential for life on Earth and provides the blueprint for devices for producing fuel from sunlight. Although the structure of the OEC is known at atomic level for its dark-stable state, the mechanism by which water is oxidized remains unsettled. Important mechanistic information was gained in the past two decades by mass spectrometric studies of the H2 18O/H2 16O substrate-water exchange in the four (semi) stable redox states of the OEC. However, until now such data were not attainable in the transient states formed immediately before the O-O bond formation. Using modified photosystem II complexes displaying up to 40-fold slower O2 production rates, we show here that in the transient state the substrate-water exchange is dramatically slowed as compared with the earlier S states. This further constrains the possible sites for substrate-water binding in photosystem II.
机译：由光系统II中的放氧复合物（OEC）催化，水将光催化氧化成二氧对地球上的生命至关重要，并为利用太阳光生产燃料的设备提供了蓝图。尽管OEC的结构因其暗稳定状态而在原子水平上为人所知，但水被氧化的机理仍未确定。在过去的二十年中，通过对OEC的四个（半）稳定氧化还原状态下的H2 18O / H2 16O底物-水交换进行质谱研究，获得了重要的机械信息。然而，直到现在，在O-O键形成之前立即形成的瞬态中仍无法获得此类数据。使用改良的光系统II复合物显示出最慢的40倍的O2产生速率，我们在这里表明，在过渡状态下，与早期的S状态相比，底物-水交换显着减慢了速度。这进一步限制了光系统II中底物与水结合的可能位点。

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